Estudio ab-initio de nuevos materiales basados en óxidos medio metálicos

Abstract

The introduction of spin as an extra degree in electronics has given birth to a brand new paradigm to explore potential applications based on the quantum magnetic properties of materials. Phenomena such as colossal magnetoresistance and the enormous decreasing of resistance in response to a magnetic field applied to an oxide with double perovskite structure, which has led to a systematic studies of his electric and magnetic properties. The ferromagnetic system Sr2FeMoO6 is considered fundamental to understand the half-metallicity and the Curie temperature in double perovskites family, experimental results in this compound have shown that the addition of itinerant electrons increases the Curie temperature with important effects in its physical properties. In this work, we present the structural, electronic and magnetic properties of the double perovskite Sr2-yLayFeMoO6 (y =0.0, 0.25, 0.5, 0.75 and 1.0) compound including disorder (12.5% and 25 %) effects. It is well known experimentally that the effect of substituting divalent ions (Sr2+) by trivalent ions (La3+) in Sr2FeMoO6 is to increase the electronic density at Mo (4d) orbitals and therefore induce disorder at Fe and Mo sites, this kind of disorder is considered in this work. Our results show that the highest disorder considered in this study (25 %) destroys the half-metallicity of the perovskite compound for all La compositions. Also, we propose a systematic method to compute exchange correlation parameters to describe ferro to antiferromagnetic transitions and found the Curie temperature approximation. We built crystalline double perovskite structures of 20, 40 and 80 atoms, using the Generalized Gradient Approximation with relativistic scalar pseudopotencials Perdew- Burke-Ernzerhof into the Density Functional Theory.

La introducción del espín como un grado de libertad adicional en la electrónica ha dado paso a la observación de fenómenos interesantes y al surgimiento de nuevos materiales, con potenciales aplicaciones que se han comenzado a explorar basados en sus propiedades cuántico-magnéticas. Ejemplo de lo anterior son el fenómeno de magnetorresistencia colosal y el enorme decrecimiento de la resistencia en respuesta a campos magnéticos en óxidos con estructura doble perovskita, lo cual ha dado paso a una serie de estudios sistemáticos de sus propiedades eléctricas y magnéticas. El sistema ferromagnético Sr2FeMoO6 se considera fundamental para entender la medio metalicidad y la temperatura de Curie en la familia de las dobles perovskitas, resultados experimentales de estos compuestos han mostrado que la adición de electrones itinerantes aumenta la temperatura de Curie, con importantes efectos en las propiedades físicas. En esta tesis mostramos las propiedades estructurales, electrónicas y magnéticas de la doble perovskita Sr2-yLayFeMoO6 (y =0.0, 0.25, 0.5, 0.75 y 1.0) y con defectos de antisitio al 12.5% y 25 %. Se sabe experimentalmente que los efectos de sustituir iones divalente (Sr2+) por trivalentes (La3+) en Sr2FeMoO6 aumenta la densidad electrónica en los orbitales Mo (4d) y de esta forma se induce el intercambio entre los iones Fe/Mo. Nuestros resultados muestran que mientras el desorden sea alto (25 %) se destruye la medio metalicidad en todas las composiciones consideradas. También se propuso un método autoconsistente para calcular los parámetros de intercambio y correlación, para describir la transición ferro antiferromagnética y encontrar de forma aproximada la temperatura de Curie. Se construyeron estructuras cristalinas con ordenamiento de doble perovskita de 20, 40 y 80 átomos, usando la aproximación de gradiente generalizado con pseudopotenciales escalares relativistas del tipo Perdew-Burke-Ernzerhof dentro de la teoría del funcional de densidad.