Síntesis de estructuras mesoporosas de NyTi1-xCexO2-y y su actividad fotocatalítica en la degradación de lignina

Abstract

The present work was addressed to study the visible light induced performance of Ti1-xCexO2 solid solutions and its subsequent nitrogen doping. In order to improve the quantum efficiency of the titanium dioxide (TiO2) and to shift its adsorption spectra to the visible region, the TiO2 was doped with cerium. Afterwards nitrogen was included in Ti1-xCexO2 by means of hydrothermal process under microwave radiation and using Tween 20 as surfactant in order to obtain N-Ti1-xCexO2 compounds. The addition of cerium and nitrogen modified the electronic states (band gap) of TiO2, which in turn, allowed this material (NyTi1-xCexO2-y) could be effective in the visible region improving its performance as photocatalyst. The reflectance diffuse analysis confirms that was modified the absorption edge to the visible region. The XRD diffraction patterns indicate homogeneous solid solutions in which prevails the anatase phase. It was observed a reduction in crystal size from 13.1 nm to 7.7 nm for N-Ti1-xCexO2 in comparison to TiO2. The transmission electronic microscopy (TEM) studies also confirm the reduction of particle size in the compound NyTi1-xCexO2-y. The textural properties of the synthesized compounds were determinate, by means of adsorption isotherms indicating the formation of mesoporous structures. The infrared spectroscopy spectra show characteristic vibration signals attributed to Ti-O-Ti bonds: Also vibrations assigned to cerium and nitrogen bonds. The X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) evidence the presence of Ce3+/Ce4+ redox couple and Ti-N bonds.

La presente tesis describe los resultados del proyecto que tuvo como fin preparar soluciones sólidas de dióxido de titanio impurificado con cerio (Ti1-xCexO2) y de su posterior impurificación a través de la inclusión de nitrógeno para dar lugar al compuesto NyTi1-xCexO2-y. El propósito de la adición de cerio y de nitrógeno fue incrementar la eficiencia cuántica del óxido de titanio (TiO2) y promover la banda de absorción innata del TiO2, en su fase anatasa, hacia la región visible. Con tal fin, se realizó la síntesis química por sol-gel de estructuras mesoporosas del óxido Ti1-xCexO2, adicionalmente mediante la síntesis hidrotérmica asistida por microondas se impurificaron con nitrógeno. Algunas características de estos compuestos, tales como el tamaño de partícula, la estructura mesoporosa así como la presencia del nitrógeno y del cerio, permitieron obtener un material con mejores propiedades fotocatalíticas en comparación al TiO2 sin impurificar. La adición de cerio y nitrógeno modificó los estados electrónicos (banda prohibida) del TiO2, lo cual permitió que este material (NyTi1-xCexO2-y), requiriera de menor energía para su desempeño como fotocatalizador. Esto fue corroborado a través de los valores de reflectancia difusa determinados que confirman que se modificó la banda de absorción de este compuesto hacia la región visible. Los resultados de los análisis de difracción de rayos-X (DRX) muestran la obtención de soluciones sólidas homogéneas con la formación de la fase anatasa; además de la reducción de tamaño de los cristalitos de un valor inicial de 13.1 nm hasta 7.7 nm. Esta determinación fue validada por las fotomicrografías obtenidas a través de microscopía electrónica de transmisión (MET), las cuales confirmaron la reducción de tamaño de partícula para el compuesto NyTi0.98Ce0.02O2-y. Se determinaron las propiedades texturales de los compuesto además de sus isotermas de adsorción, las cuales indican la formación de mesoporos.