Catalizadores bimetálicos basados en Nb soportados en SBA-15 para hidrodesoxigenación de anisol: Efecto de la adición de X (X = Fe, Co y Ni)

Abstract

In this thesis, a systematic and detailed study of the development of catalysts for the hydrodeoxygenation (HDO) reaction of a compound present in the bio-oil derived from biomass was carried out in a fixed-bed reactor. The process is based on reacting an organooxygen compound with hydrogen to obtain the corresponding non-oxygenated hydrocarbons and water. A low-cost mesoporous silica SBA-15 was prepared and used as a support for bimetallic catalysts to be tested in the HDO reaction of anisole as a model compound at 15 bar and 275 °C. The effect of adding Fe, Co and Ni to the formulation of a catalyst based on Nb was evaluated. The catalysts showed significant differences in HDO activity, as well as in selectivity towards O-free products. The incorporation of Ni (NiNb / SBA-15) positively affected the conversion and selectivity of the anisole, obtaining better results than for the catalysts where cobalt and iron were incorporated (CoNb/SBA-15 and FeNb/SBA-15). Considering the results of the characterization, the catalytic activity was explained in terms of acidity, metal surface exposure and reducibility as a function of the interaction between the phases present. The NiNb / SBA-15 catalyst presented better catalytic results due to its low acidity, higher Nb / Ni surface exposure and NbO2 / Nb2O5 ratio and the greater interaction between Ni and Nb species

En la presente tesis se realizó un estudio sistemático y detallado del desarrollo de catalizadores para la reacción de hidrodesoxigenación (HDO) de un compuesto presente en el biocombustible derivado de la biomasa, en un reactor de lecho fijo. El proceso se basa en hacer reaccionar un compuesto organooxigenado con hidrógeno para la obtención de los correspondientes hidrocarburos no oxigenados y agua. Se preparo una sílice mesoporosa de bajo costo SBA-15 y se utilizó como soporte de catalizadores bimetálicos para ser estudiados en la reacción de HDO del anisol como compuesto modelo a 15 bar y 275°C. Se evaluó el efecto de agregar Fe, Co y Ni a la formulación de un catalizador basado en Nb. Los catalizadores mostraron diferencias significativas en la actividad de HDO, así como en la selectividad hacia productos libres de O2. La incorporación de Ni (NiNb/SBA-15) afectó positivamente a la conversión y selectividad del anisol, obteniendo mejores resultados que con los catalizadores a los que se les incorporó Co o Fe (CoNb/SBA-15 y FeNb/SBA-15). Considerando los resultados de la caracterización, la actividad catalítica se explicó en términos de acidez, exposición superficial del metal y reducibilidad en función de la interacción entre las fases presentes. El catalizador NiNb/SBA-15 presentó los mejores resultados catalíticos debido a su baja acidez, mayor exposición superficial Nb/Ni y relación NbO2/Nb2O5 y a la mayor interacción entre especies de Ni y Nb.