Síntesis, caracterización y evaluación catalítica en la HDS de DBT de catalizadores de NiMoW soportados en HMS pura y modificada con aluminio

Abstract

Materials were prepared hexagonal mesoporous silica (HMS) and modified pure aluminum (Al-HMS) and used as supports for hydrotreating catalysts based on nickel, molybdenum and tungsten. The catalysts were prepared by the method of simultaneous impregnation of solutions of the salts of nickel, molybdenum and tungsten on supports HMS and HMS Si / Al = X in the simultaneous impregnation was first introduced tungsten, molybdenum and finally followed by nickel. The activation of the catalysts was performed by the sulfurization of materials using an ex situ method. Were determined some of its properties before and after the sulfurization, by the characterization techniques: nitrogen adsorption-desorption at 77 K (BET), X-ray diffraction (XRD), transmission electron microscopy (TEM) and scanning (SEM), desorption of ammonia temperature programmed (TPD-NH3), and UV-vis spectroscopy (UV-vis) of the catalysts used in the HDS reaction. The activity of catalysts supported on HMS NiMoW pure and modified with aluminum was determined in the reaction of hydrodesulfurization (HDS) of dibenzothiophene (DBT). It was found that the dispersion of the species of nickel, molybdenum and tungsten in the form of oxides and sulfides depends on the presence of aluminum in the support, they also found that the textural properties of the catalysts of this project are typical of mesoporous materials, with a surface area which is clearly affected by the incorporation of aluminum to the support. The decrease in catalytic activity by increasing the total surface acidity could be related to the susceptibility of acid sites. Furthermore, on selectivity was observed a trend toward direct desulfurization path. This behavior could be related to the structure and morphology of the synthesized materials.

Se prepararon materiales de sílice hexagonal mesoporosa (HMS) pura y modificada con aluminio (Al-HMS) y se utilizaron como soportes para catalizadores de hidrotratamiento a base de níquel, molibdeno y tungsteno. Los catalizadores se prepararon mediante el método de impregnación simultánea de las soluciones de las sales de níquel, molibdeno y tungsteno en los soportes de HMS y HMS Si/Al = X. En la impregnación simultánea el tungsteno se introdujo primero, seguido del molibdeno y finalmente el níquel. La activación de los catalizadores se realizó mediante la sulfuración de los materiales utilizando un método ex situ. Se determinaron algunas de sus propiedades antes y después de la sulfuración, mediante las técnicas de caracterización: adsorción-desorción de nitrógeno a 77 K (BET), difracción de Rayos-X (DRX), microscopía electrónica de transmisión (TEM) y barrido (SEM), desorción de amoniaco a temperatura programada (TPD-NH3), y espectroscopia UV-vis (UV-vis) de los catalizadores utilizados en la reacción de HDS. La actividad de los catalizadores de NiMoW soportados en HMS pura y modificada con aluminio se determinó en la reacción de hidrodesulfurización (HDS) del dibenzotiofeno (DBT). Se encontró que la dispersión de las especies de níquel, molibdeno y tungsteno en su forma de óxidos y sulfuros depende de la presencia de aluminio en el soporte, también se encontró que las propiedades texturales de los catalizadores de este proyecto son características de materiales mesoporosos, con un área superficial que claramente se ve afectada por la incorporación de aluminio al soporte. El decremento en la actividad catalítica al aumentar la acidez total superficial podría relacionarse con la susceptibilidad de los sitios ácidos. Por otro lado, respecto a la selectividad se observó una tendencia hacia la trayectoria de desulfurización directa. Este comportamiento podría estar relacionado con la estructura y morfología de los materiales sintetizados.