Efecto de la adición de MgO en catalizadores de Rh/ZrO2 para la hidrogenación de CO2 a metano

Abstract

The growing increase in atmospheric CO2 concentration, caused mainly by the use of fossil fuels, has driven the search for sustainable technologies that can reduce its concentration in the atmosphere. That is why the Sabatier reaction represents a promising alternative. This reaction not only mitigates the environmental impact of CO2, but also offers a way to store energy in the form of methane (using existing infrastructure), a useful and transportable fuel. Furthermore, by integrating with renewable sources of hydrogen, such as solar or wind-powered electrolysis, the Sabatier reaction contributes to the development of a circular carbon economy and the use of surplus energy from renewable sources. In this PhD thesis, the influence of MgO addition on the structural and catalytic properties of Rh catalysts supported on ZrO2 for CO2 methanation was studied. To fulfill this objective, rhodium-based catalysts were synthesized by the wet impregnation method supported on zirconium and MgO mixed oxides, varying the Mg/Zr molar ratio from 0 to 0.15. The results indicate that the incorporation of MgO favors the development of the cubic phase of ZrO2, resulting in an increase in surface area, the creation of oxygen vacancies, and an increase in surface basicity, factors that together optimize CO2 adsorption and activation under reaction conditions.

El creciente aumento de la concentración de CO2 atmosférico, causado principalmente por el uso de combustibles fósiles, ha impulsado la búsqueda de tecnologías sostenibles que permitan reducir su concentración en la atmósfera. Es por ello, que la reacción de Sabatier representa una alternativa prometedora. Esta reacción no solo permite mitigar el impacto ambiental del CO2, sino que también ofrece una vía para almacenar energía en forma de metano (utilizando la infraestructura disponible), un combustible útil y transportable. Además, al integrarse con fuentes renovables de hidrógeno, como la electrólisis alimentada por energía solar o eólica, la reacción de Sabatier contribuye al desarrollo de una economía circular del carbono y al aprovechamiento de excedentes energéticos de origen renovable. En esta tesis doctoral se estudió la influencia de la adición de MgO en las propiedades estructurales y catalíticas de catalizadores de Rh soportados sobre ZrO2 para la metanación de CO2. Para cumplir con este objetivo se sintetizaron catalizadores a base de rodio por el método de impregnación húmeda soportados en óxidos mixtos de circonio y MgO, variando la relación molar Mg/Zr de 0 a 0.15. Los resultados indican que la incorporación de MgO favorece el desarrollo de la fase cúbica de ZrO2, lo que resulta en un incremento del área superficial, la creación de vacancias de oxígeno, y un aumento en la basicidad de la superficie, factores que, en conjunto, optimizan la adsorción de CO2 y la activación en condiciones de reacción.