Estudio de la degradación de colorantes por fotocatálisis heterogénea TiO2/UV-A, utilizando un fotoreactor anular no aislado

Abstract

In the present work a novel annular non-sleeve photoreactor is used to perform several studies of photocatalytic degradation of dyes. This configuration dispense with transparent materials such quartz or borosilicate glass. The design was analyzed from the point of view of light availability in the slurry suspension. It was developed a methodology to assess the Local Relative Light Intensity as a function of catalyst loading and radial distance. The non-sleeve configuration allows lamp to be in direct contact with suspension, consequently, the light intensity of lamp increases proportionally with suspension temperature in the range of 10° C to 40° C. In this regard, the dye degradation was studied as a function of temperature and light intensity, it was stablished an optimal operation temperature at 40° C. On the other hand, catalyst reuse was evaluated by operating the photoreactor in semi-continuous regime. In this case, the accumulation of persistent intermediaries was observed, inquiring about the “non-selectivity” of the process. This “non-selectivity” of the heterogeneous photocatalysis process, was explained with an integral “theoretical-experimental” study, where tools such as Molecular Dynamic, Molecular Mechanic and the Density Functional Theory were combined with the experimental observations. It was stablished that original molecule of dye is completely degraded, but some intermediaries exhibited selectivity due to the low binding energy reached to the TiO2 surface plane. Additionally an equation to calculate the binding energy between catalyst and pollutant was proposed, specifically when mixture of crystalline phases are present into the catalyst, as in the case of Degussa P25.

En el presente trabajo se utiliza un novedoso reactor anular no aislado para estudiar la degradación de colorantes por fotocatálisis heterogénea. Ésta configuración prescinde de materiales transparentes a la luz ultravioleta como el cuarzo o el vidrio de borosilicato. El diseño fue analizado desde el punto de vista de la disponibilidad de luz en el lecho suspendido. Para ello, se desarrolló una metodología para evaluar la intensidad de luz local relativa como una función de la concentración de catalizador y la distancia radial. La configuración “no aislada” del reactor fotocatalítico, permite que la lámpara esté en contacto directo con la suspensión, por lo que, la intensidad de luz de la lámpara, incrementa proporcionalmente con la temperatura de la suspensión en el intervalo de 10° C a 40° C. En éste sentido, la degradación de colorantes fue estudiada como una función de la temperatura e intensidad de luz, donde se encontró un óptimo de operatividad a 40° C. Por otra parte, el reúso de los catalizadores fue evaluado, operando el reactor de forma semicontinua. En éste caso, se observó la acumulación de intermediarios persistentes, poniendo en duda la “no-selectividad” de la fotocatálisis heterogénea, conllevando así, a un estudio integral “teórico-experimental”, donde las herramientas como Dinámica Molecular, Mecánica Molecular y la Teoría de la Densidad Funcional fueron combinadas con las observaciones experimentales. Se estableció que la molécula original del colorante es completamente degradada, sin embargo, algunos intermediarios no tienen afinidad con algunos planos superficiales del TiO2, exhibiendo selectividad en el proceso. Se propuso además una ecuación para calcular las energías de enlace colorante/catalizador, cuando se tienen materiales homogéneos heterocristalinos, como es el caso del Degussa P25.